A atividade demoníaca em todo o mundo aumentou significativamente devido ao envolvimento e às práticas corruptas dos Illuminati. Para combater o influxo não natural de demônios, a Sede do Vaticano decide realizar o Exame de Certificação de Exorcista anual mais cedo e permitir que o máximo possível de exorcistas assuma o manto. Direto do Vaticano, um dos exorcistas mais poderosos, Lewin "Lightning" Light, chega à Academia True Cross para ajudar a preparar os alunos para o exame. A facilidade e a maestria com que Lewin realiza exorcismos impressionam rapidamente Ryuuji "Bon" Suguro, que perdeu sua ambição de continuar seus estudos, e Lewin surpreendentemente o aceita como seu aprendiz. Em meio à piora da situação, os irmãos gêmeos Rin e Yukio Okumura são enviados para localizar o exorcista recentemente desaparecido Shura Kirigakure, que parece estar acorrentado a um contrato de décadas com um demônio poderoso e imortal escondido nas perigosas montanhas nevadas da Prefeitura de Aomori.